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祝賀我司客戶在廢塑料高價值化學回收方向取得進展-上海大學黃壘老師課題組【科冪磁力攪拌反應釜】

發(fā)布時間：2026-05-20

第一作者：侯雪陽

通訊作者：黃壘

文章名稱：《Gradient-temperature control enhances oxi-upcycling of polyethylene plastics to dicarboxylic acids over TS-1 zeolite 》

影響因子：13.2

文章鏈接：Chem. Eng. J. 2025, 504, 158868. DOI: 10.1016/j.cej.2024.158868

01、老師簡介

黃壘老師主要研究方向為廢塑料高價值化學回收，以及催化和傳感納米材料設(shè)計及應用。擔任Molecules期刊編委、中國顆粒學會青年理事、上海市顆粒學會理事、上海市創(chuàng)造學會理事，上海市室內(nèi)環(huán)境凈化行業(yè)協(xié)會院士專家服務中心專家，上海市科普志愿者協(xié)會青年科普專家，入選“全球Top 2%科學家”年度榜單。在Angew. Chem. Int. Edit.、Chinese J. Catal.、ACS Catal.、ACS Nano等重要國際刊物上發(fā)表SCI論文90余篇，被引6000余次，5篇入選ESI高被引論文；擔任Nat. Commun.等期刊審稿人。主持承擔了國家自然科學基金面上/青年項目、上海市科委國際合作項目、企業(yè)合作項目等10余項。注重產(chǎn)學研，部分技術(shù)轉(zhuǎn)化落地。與泰國、奧地利、荷蘭、德國、日本、巴基斯坦等國家科研團隊有實質(zhì)合作。培養(yǎng)碩/博士研究生多人次獲得國家獎學金、光華獎學金、研究生學業(yè)獎學金一等獎及“上海大學優(yōu)秀畢業(yè)生”榮譽稱號等；2人獲獎公派出國攻讀博士學位。曾獲上海大學“年度突出貢獻獎”（2022，2023）、上海大學理學院年度優(yōu)秀研究生導師（2023）、上海市室內(nèi)環(huán)境凈化行業(yè)協(xié)會——室內(nèi)環(huán)境凈化行業(yè)“（2019，2024）年度優(yōu)秀專家”等榮譽。

02、論文研究背景

聚乙烯（PE）因其占比高（29%）和C-C骨架穩(wěn)定而難以降解，是塑料污染的主要挑戰(zhàn)。化學回收可將廢棄PE轉(zhuǎn)化為高值化學品，其中，在溫和條件下將PE催化氧化升級為二羧酸（用于高級潤滑劑、涂料、尼龍合成）極具前景。然而，該過程面臨兩大關(guān)鍵挑戰(zhàn)：一是低溫下高效催化劑的缺乏，二是反應中易產(chǎn)生催化劑積碳導致失活。因此，開發(fā)高效、穩(wěn)定、抗積碳的催化劑及配套反應工藝是走向工業(yè)應用的核心需求。

03、論文亮點/摘要

本工作首次將工業(yè)鈦硅分子篩（TS-1）應用于PE的氧化升級回收，并創(chuàng)新性地提出“梯度溫度”反應方法。該方法通過“低溫（140°C）溶解-短期高溫（200°C）引發(fā)自由基-回歸低溫（140°C）反應”三步策略，在實現(xiàn)HDPE塑料12小時內(nèi)完全轉(zhuǎn)化的同時，將液體產(chǎn)物（主要為C4-C14二羧酸）收率大幅提升至94%。該策略不僅顯著提高了反應效率和能量經(jīng)濟性，而且有效緩解了催化劑積碳問題。研究揭示了TS-1中氧空位對活化氧氣生成活性氧物種（ROS）的關(guān)鍵作用，并證明了該催化劑體系對其他聚烯烴（LLDPE, PP）及實際混合塑料廢棄物同樣具有優(yōu)異的催化普適性。此外，通過空氣焙燒和氫氣還原的組合再生策略，可有效恢復催化劑的活性，展示了良好的應用潛力。

04、圖文解析

研究提出的三步梯度溫度法如圖1所示：I. 140°C預處理1小時，使HDPE充分溶解分散于水中；II. 快速升溫至200°C并保持2小時，利用高溫引發(fā)初始自由基的生成；III. 降溫至140°C并反應9小時，在確保反應效率的同時最大限度減少積碳。優(yōu)化結(jié)果表明，此條件（140-200-140°C）下液體收率最高（94%），催化劑積碳量低于恒溫反應。

通過FTIR, ¹H/^13C NMR, HR-MS等表征確認如圖2所示，液體產(chǎn)物主要為一系列直鏈二羧酸（C4-C14）。機理研究表明，TS-1中的氧空位能夠有效活化氧氣產(chǎn)生O^2-•等活性氧物種，攻擊PE鏈上的C-H鍵引發(fā)烷基自由基，進而通過過氧化物路徑最終斷裂生成二羧酸。對照實驗證明，TS-1的催化作用和氧氣參與至關(guān)重要。

催化劑循環(huán)使用后活性下降，表征發(fā)現(xiàn)失活主要源于表面有機物吸附和積碳如圖3所示。經(jīng)500°C空氣焙燒可去除大部分積碳，使催化劑顏色恢復白色，F(xiàn)TIR特征峰復原。進一步在H₂氣氛下還原處理后，催化活性可恢復至初始水平的93%（液體收率）。該再生策略為催化劑的循環(huán)使用提供了可行方案。